VQCrystal晶体材料逆向设计框架

casjxm

VQCrystal是一种基于深度学习的晶体材料设计与逆向设计框架，通过离散潜在表示克服传统晶体生成的局限性。其核心创新点在于分层向量量化（Hierarchical Vector Quantization） 与多模块协同优化，实现了高效晶体结构生成、高精度物性预测及跨维度材料设计。


核心架构与关键技术
1. 分层向量量化自编码器（VQ-VAE）
•        编码器：
o        全局特征提取：结合SE(3)-等变图神经网络（CSPNet）和图卷积网络（GCN），捕获晶体对称性与周期性。
o        局部特征提取：基于Transformer的编码器解析原子级信息（原子序数、分数坐标）。
•        量化模块：
o        采用残差量化（Residual Quantization）技术，将全局特征（zgz_gzg）和局部特征（zlz_lzl）映射到离散码本空间，匹配晶体离散本质（如230种空间群）。
•        解码器：
o        通过Transformer解码器重构晶体结构，结合晶格预测网络输出晶胞参数。
2. 物性预测与辅助优化
•        物性预测头：联合训练形成能、带隙等物性回归任务，确保潜在空间包含物性信息。
•        损失函数：
Ltotal=Lrecon+λLproperty其中重构损失Lrecon涵盖原子特征、坐标及晶格参数，物性损失Lproperty通过MSE约束。
3. 采样与逆向设计策略
•        遗传算法（GA）优化：
o        固定局部潜在变量（Ilocal ），优化全局索引（Iglobal）以缩小搜索空间。
o        以形成能为适应度函数，通过交叉、变异操作探索稳定结构。
•        后优化流程：
o        使用OpenLAM进行结构弛豫，收敛条件：最大原子力 fmax<0.05eV/A˚。


性能优势与实验验证
1. 基准数据集测试
数据集        匹配率↑        结构有效性↑        多样性（FD）↑
MP-20        77.70%        100%        0.152
Perov-5        95.60%        100%        0.312
Carbon-24        70.03%        99.97%        0.515
注：VQCrystal在三大数据集上均超越FTCP、CDVAE等模型。
2. 潜在空间可解释性
•        全局潜在空间：PCA可视化显示能量有序性，空间群信息高度聚类（Silhouette Score=0.478）。
•        局部潜在空间：原子类型与位置明确分离，验证原子级特征编码能力。
3. 跨维度材料设计案例
•        3D材料：
o        生成20,789个晶体，437个与Materials Project数据库匹配（RMS=0.0509）。
o        逆向设计56种带隙（0.5–2.5 eV）材料，DFT验证显示：
✅ 62.22% 带隙命中率
✅ 99% 形成能 Ef<−0.5E_f < -0.5Ef<−0.5 eV/atom
•        2D材料：
o        生成12,000个结构，73.91%（17/23）弛豫后形成能 Ef<−1eV/atom。


创新意义与未来方向
1.        突破性贡献：
o        首例结合离散量化与对称性等变网络的晶体生成框架。
o        实现全局/局部潜在空间解耦，支持高效逆向设计。
2.        应用扩展：
o        可延伸至晶体结构预测（CSP）任务，实现成分→结构的精细生成。
3.        资源开放：
o        代码库：https://github.com/Fatemoisted/VQCrystal
o        数据集：Materials Project、C2DB、Perov-5等。


局限性：当前未直接支持成分约束的结构生成，未来需融合条件生成机制。
VQCrystal通过融合深度表示学习、离散优化与物理约束，为高通量材料发现提供了新范式，其跨维度验证能力（3D/2D）展现了广阔的应用前景。


引用：
ZiJie Qiu, Luozhijie Jin, Zijian Du, Hongyu Chen, Guanyao Mao, Yan Cen, Siqi Sun1,Yongfeng Mei & Hao Zhang, Massive discovery of crystal structures across dimensionalities by leveraging vector quantization, https://doi.org/10.1038/s41524-025-01613-6