PCCD晶体结构生成框架

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Point Cloud-based Crystal Diffusion (PCCD) 是一种基于点云表示和扩散概率模型的晶体结构生成框架。该模型通过将晶体结构编码为点云数据，结合去噪扩散概率模型（DDPM），实现了高效且高保真的晶体结构生成，显著提升了生成结构的能量稳定性和多样性。


核心创新点
1. 点云晶体表示法
•        三通道数据结构：
o        位置通道：存储原子相对坐标（128个点），通过晶格向量转换为绝对坐标。
o        元素通道：存储原子元素概率（三元组概率分布）。
o        晶格通道：存储晶格参数（α, β, γ, a, b, c），扩展为128项以匹配点云维度。


2. 扩散模型架构
•        U-Net主干网络：
o        训练阶段：逐步添加高斯噪声至晶体点云，模型学习噪声分布。
o        生成阶段：从随机噪声出发，通过反向去噪过程逐步重建晶体结构。
o        损失函数：最小化预测噪声与真实噪声的差异。


3. 数据预处理优化
•        晶格参数归一化：将晶格向量长度除以15，限制生成范围至[-1,1]，避免数值溢出（但导致长晶格预测误差）。
•        数据集构建：从Materials Project筛选52,028个晶体（≤3元素，≤16原子位点），保留带隙与磁序作为控制变量。


性能验证
1. 结构重建能力
•        原子数量预测：67.81%样本准确预测原子数（1280个样本中868个正确）。
•        晶格参数误差：
o        a/b/c轴有效率88.48%/90.55%/89.40%，相对误差≤5.23%。
•        原子坐标误差：x/y/z坐标有效率70.83%/71.60%/72.02%，相对误差≤10.05%。


2. 生成结构稳定性
•        能量稳定性：62.68%生成结构（746个中468个）的Ehull < 0.25 eV/atom，16.35%（122个）Ehull < 80 meV/atom，显著优于PGCGM（5.3%）和iMatGen（0.36%）。
•        DFT验证：Ca₂SnO₄、Mg₃CdO₄、MgSc₂O₄等生成结构经弛豫后显示非零带隙和稳定声子谱。


3. 结构多样性
成功生成一元（Si）、二元（H₂O）、三元（Mg₂Mn₃O₈）体系及复杂结构（CaZn₃O₄, La₂ZnO₄, MgFe₂O₄），证明模型广泛适用性。


技术优势与局限
优势
•        生成质量：扩散模型优于GAN/VAE，生成结构稳定性显著提升。
•        计算效率：点云表示降低计算开销（对比体素表示）。
•        泛化性：支持≤3元素的任意组合晶体生成。


局限
•        晶格长度限制：归一化导致晶格长度＞15Å的结构预测误差增大。
•        周期性边界处理：原子坐标在[0,1]区间边界处重建精度下降（图1e）。


应用前景
PCCD为逆向晶体设计提供新范式：
1.        通过指定元素组合生成候选结构，加速新材料发现。
2.        生成结构经DFT验证后扩充材料数据库（如Materials Project）。
3.        可扩展至更多元素体系及缺陷结构生成（文献讨论部分）。


开源资源：
•        代码：https://github.com/lzhelin/CrystalDiffusion
•        数据：Materials Project (https://next-gen.materialsproject.org/)


引用：
Zhelin Li, Rami Mrad, Runxian Jiao, Guan Huang, Jun Shan, Shibing Chu, Yuanping Chen, Generative design of crystal structures by point cloud representations and diffusion model, 2024, https://orcid.org/0009-0000-8909-1786