晶体扩散变分自编码器(CDVAE)模型

casjxm

一、问题背景与核心挑战​

​目标​：生成稳定的周期性晶体材料结构​（原子类型+坐标+晶格）。
​难点​：

• ​稳定性约束​：原子坐标需位于量子力学定义的局部能量极小值，且需满足元素间特定成键偏好（如SiO₂中Si-O优先于Si-Si/O-O）。
• ​不变性要求​：生成结构需满足置换、平移、旋转及周期性不变性。
• ​周期性边界​：需建模跨晶胞边界的原子相互作用（图1）。
  

传统方法（如体素生成、图网络）无法同时满足上述条件，导致生成结构无效或非物理稳定。

二、CDVAE架构：三模块协同​

​1. 变分编码器（SE(3)-等变PGNN）​​

• ​输入​：晶体结构     M=(A,X,L)（原子类型+坐标+晶格）。
• ​多图构建​：
  
  • 使用CrystalNN算法构建周期性多图（节点=原子，边=跨晶胞键）。
  • 边属性：距离+方向向量（考虑周期平移 (k1,k2,k3)）。
    
• ​等变编码​：
  
  • 采用DimeNet++​​（适配周期性）提取SE(3)-不变潜在表示 zzz。
    

​2. 属性预测器（MLP）​​

• ​预测目标​：
  
  • 成分 c（交叉熵损失）。
  • 晶格 L→ ​Niggli约化参数​（长度/角度，L2损失）。
  • 原子数 N（Softmax分类损失）。
    
• ​作用​：约束生成结构的化学与几何基础。
  

​3. 扩散解码器（噪声条件评分网络）​​

• ​关键思想​：向真实结构添加噪声，通过朗之万动力学逐步去噪，驱动原子坐标趋向能量极小值，更新原子类型满足成键偏好。
  
  
  
  
  

​三、关键创新与技术突破​

1. ​物理归纳偏置嵌入​

​四、实验验证：全面超越基线​

​数据集​

[td]  

​名称	​特点	​规模	​稳定性
Perov-5	钙钛矿（ABX₃）	18,928	多数非稳定
Carbon-24	碳同素异形体	10,153	仅钻石稳定
MP-20	实验稳定无机材料	45,231	>90% 可合成

​1. 重构任务​（表1）

• ​指标​：结构匹配率（Stol=0.5,     angle_tol=10°）、坐标RMSE。
• ​结果​：
  
  • ​CDVAE​：RMSE最低（Perov-5: 0.0259, Carbon-24: 0.2563）。
  • ​FTCP​：匹配率更高（99.34% vs 69.89%），但缺乏等变性导致生成多样性低。
    

​2. 生成任务​（表2）

• ​指标​：
  
  • ​有效性​（原子间距>0.5Å，电荷中性）。
  • ​覆盖度​（COV-R/COV-P）：衡量生成结构的多样性与真实性。
  • ​性质统计​：密度/能量/元素数的EMD距离。
    
• ​结果​：
  
  • ​有效性​：CDVAE达100%（Perov-5/Carbon-24），显著优于FTCP（1.55%）。
  • ​覆盖度​：COV-R >99%（MP-20），COV-P >83%。
  • ​性质匹配​：密度/能量EMD最低（0.1258/0.0264）。
    

​3. 性质优化​（表3）

• ​任务​：生成低形成能（eV/atom）材料。
• ​方法​：潜在空间梯度上升     + 独立性质预测器筛选。
• ​结果​：CDVAE成功率（SR15）达16%，远高于FTCP（5%）。
  

​五、总结与意义​

• ​技术突破​：首款融合扩散过程与物理稳定性约束的晶体生成模型。通过SE(3)-等变PGNN解决周期性不变性难题。
• ​性能优势​：在重构、生成、性质优化任务上全面超越基线（FTCP/G-SchNet）。生成材料有效性近100%，覆盖99%以上真实结构空间。
• ​开源贡献​：发布三大数据集（Perov-5/Carbon-24/MP-20）与评估标准。代码公开：https://github.com/txie-93/cdvae
• ​应用前景​：加速逆向材料设计​（如电池/催化剂），替代高成本量子力学搜索。
  

引用：

Xie, T.; Fu, X.; Ganea, O.-E.; Barzilay,R.; Jaakkola, T. Crystal Diffusion Variational Autoencoder for PeriodicMaterial Generation. arXiv 2022, 2110.06197.