本帖最后由 搁浅 于 2025-7-18 11:42 编辑
1 研究背景 二维材料（graphene、TMDCs、h-BN 等）的厚度仅数个原子层，表面/界面能量占系统总能量主导，导致其与传统块体基底在润湿、电双层（EDL）结构及水力摩擦方面表现出显著差异。本文系统综述了上述三大界面现象的调控机制及其器件应用。
2 润湿性：本征 vs 外场 本征争议 – 计算与超净实验均表明单层石墨烯水接触角（WCA）≈ 60°，呈亲水性；早期>90°的数据源于空气吸附烃污染。 – 类似结论推广至 MoS₂（WCA≈69°→89° 受污染后）。 本征扰动 – 基底“润湿透明/半透明”：vdW 力穿透 2D 层，极性基底（SiO₂）→ 亲水；疏水基底（PTFE）→ 疏水。 – 污染：烃类吸附 20 min 内即可令 WCA 上升 40°，并导致 G-peak 红移。 外场调控 – 静电掺杂：300 meV 的费米能级移动可逆调 WCA ±13°，归因于界面水分子取向变化及量子电容贡献。 – 电场：平行电场 0.8 V nm⁻¹ 使液滴铺展速度提升 2–3 倍。 – 应变：MoS₂“纳米花”压缩 60 %，WCA 从 80° 增至 155°，循环>10³ 次。
3 电双层（EDL） 等效电路 1/C_T = 1/C_EDL + 1/C_Q + 1/C_DS + 1/C_DL – 层数↓ → C_Q 主导，总电容↑；层数>4，界面屏蔽饱和。 – 基底疏水性↑ → 界面水密度↓ → C_EDL↓，实验测得石墨烯 FET 跨导下降 30 %。 污染效应 – 空气/液相烃形成“dielectric dead layer”，令 HOPG 总电容降低 25–40 %。DFT 计算表明 0.3–0.5 nm 烃膜即可显著抬高界面势垒。 动态 EDL 器件 – 滑动液滴：μL 级 0.1 M NaCl 在石墨烯表面移动 5 cm s⁻¹ 产生 0.5 µA cm⁻² 电流，功率密度 ~1 mW m⁻²。 – 六通道石墨烯 FET：利用 streaming potential 实时监测 10–500 µm s⁻¹ 流速与 1–100 mM 离子浓度。
4 水力摩擦（Hydrofriction） 分子机制 – 表面势阱 corrugation：h-BN 因 B-N 极性造成 3× 高摩擦系数 vs graphene。 – 离子效应：Na⁺ 吸附在 EDL 内，剪切活化长度由 10 nm 降至 2 nm。 纳米通道实验 – van der Waals 组装石墨通道（h = 0.6–50 nm）测得水滑移长度 >200 nm，对应流速 1 m s⁻¹。 – 三层及以上石墨烯涂层 Cu 微通道，水通量提升 5×，源于氢键寿命缩短及 Cu 表面势阱屏蔽。
5 化学反应可编程界面
6 关键结论与展望
- 2D 材料-液体界面为研究极限厚度下的表面力、量子电容及纳米尺度流体力学提供了理想平台。
- 可逆、多场耦合（电场、掺杂、应变、pH、光照）的界面调控策略，已突破传统“静态”表面化学范式。
下一步挑战： – 实现厘米级无污染转移与封装，量化“本征”界面性质。 – 建立多尺度模型，关联电子结构、离子分布与流体力学。 – 将应变/电场动态调控引入电催化、生物传感和离子筛分器件，推动“原子级可重构界面”概念落地。
【延伸阅读】 – Kwon et al., Nano Lett. 19, 4588 (2019) 基底极性对 EDL 电容的定量影响 – Radha et al., Nature 538, 222 (2016) 原子级精度石墨纳米通道水输运 – Bissett et al., ACS Nano 7, 10335 (2013) 应变增强石墨烯化学反应活性
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发表于 2025-7-18 07:40:04
