双重逾渗模型：向建立非晶态物质统一理论迈近了重要一步

momo

https://doi.org/10.1038/s41567-024-02762-z
1. 研究背景与目标

• 玻璃形成液体的弛豫动力学研究是凝聚态物理和材料科学的核心问题。
• 该研究提出了一种统一的渗流（percolation）视角来解释两种主要弛豫过程：
  
  • α 过程（主弛豫过程）：决定超冷液体的动力学行为。
  • β 过程（Johari-Goldstein 二级弛豫）：在玻璃态仍然存在，对机械和热性能至关重要。
    
• 研究目标是通过渗流理论揭示这两种弛豫过程在简单玻璃形成体中的普适性。
  

2. 研究方法

• 采用计算机模拟，研究了九种双组分玻璃形成体（包括金属玻璃、Lennard-Jones 体系）。
• 通过分子动力学模拟测量玻璃形成过程中粒子的移动性：
  
  • 定义不可移动粒子的渗流（immobile percolation）来标定 α 过程。
  • 定义可移动粒子的渗流（mobile percolation）来标定 β 过程。
    
• 研究了二维（2D）和三维（3D）体系的差异。
  

3. 主要发现

• 双渗流机制（Double Percolation Scenario）：
  
  
  • α 过程对应不可移动粒子的渗流，其发生温度与玻璃转变温度相关。
  • β 过程对应可移动粒子的渗流，其发生温度通常低于 α 过程，且可在玻璃态中观察到。
  • 当 α 和 β 过程明显分离时，可清晰观测到两种弛豫行为；否则，β 过程表现为 α 过程的附加“尾巴”（excess wing）。
    
• 2D vs. 3D 体系的区别：
  
  
  • 在 3D 体系中，α 和 β 过程通常可清楚分离。
  • 在 2D 体系中，移动粒子和不可移动粒子的渗流几乎同时发生，因此无法观测到β 过程。
    
• 验证了 Johari-Goldstein β 过程的起源：
  
  
  • 该过程的发生与局部高能量屏障区域的移动性有关。
  • 该研究提供了直接证据，表明 β 过程可被视为一种渗流现象。
    
• 实验验证：
  
  
  • 采用**动态机械光谱（DMS）**方法模拟实验测量 α 和 β 过程的弛豫行为。
  • 发现 β 过程的出现与可移动粒子渗流直接相关，进一步支持渗流理论的适用性。
    

4. 研究意义与展望

• 该研究提供了一种新的理论框架，将玻璃动力学中的 α 和 β 过程统一为渗流行为。
• 未来研究可扩展至分子玻璃和聚合物体系，进一步验证该理论的普适性。