本帖最后由 casjxm 于 2025-8-7 08:14 编辑
Material Generation with Efficient Global ChemicalSpace Search (MAGECS)
旨在解决传统材料生成模型的局限性，实现全局化学空间的高效探索，直接生成具有目标性能的新材料结构。特别针对传统方法（如VAE、GAN）仅能生成局部空间结构、依赖对称性约束，且无法有效探索高性能区域的问题。 技术架构与工作流程 1. 三大核心组件 - ① 晶体扩散变分自编码器 (CDVAE)
- 作用：从潜在向量（latent vectors）生成高质量、多样化的材料结构（如合金表面）。
- 训练数据：基于GASpy数据库的催化剂表面结构。
- 输出：原子类型、晶格常数、化学计量比。
- ② 监督图神经网络 (DimeNet++)
- 作用：快速预测材料关键性能（如CO吸附能 ΔECO）。
- 精度：测试集MAE=0.143 eV，显著优于传统模型（如随机森林）。
- ③ 鸟群优化算法 (BSA)
- 原理：模拟鸟类觅食、警戒、飞行行为，实现全局优化并逃离局部最优。
- 优化目标：调整CDVAE的潜在向量，使生成结构趋近目标性能（如ΔECO=−0.67 eV）。
2. 五步工作流程 - 结构生成：CDVAE从潜在向量生成新材料结构。
- 性能预测：枚举吸附位点，DimeNet++预测ΔECO（最稳定位点能量作为适应度）。
- 全局优化：BSA迭代更新潜在向量，引导生成高性能结构（如∣ΔECO+0.67∣≤0.15 eV）。
创新优势与性能验证 1. 突破性能力 - 全局探索：BSA引导生成结构突破训练数据边界，探索更大化学空间。
- 高效优化：生成结构中高活性材料比例达35%，比随机生成（CDVAE）提高2.5倍。
- 算法优势：BSA优化效率显著优于PSO、GA、梯度下降，且连续生成新结构（步骤间相似度仅55%）。
2. 生成结果分析 - 元素偏好：Cu、Al为高频元素，Cu-Al基二元合金活性最佳。
- 优势组分：AlCu、AlPd、AlPt等位居前列，含非传统元素（如CuAlSe₂）。
- 结构多样性：生成结构包含fcc/hcp密排相（占50%）及正交/四方相等。
应用案例：CO2RR电催化剂设计 1. 筛选与验证 - 三重标准：
① 高活性（∣ΔECO+0.67∣≤0.15 eV）；
② 高选择性（ΔEH+0.27≥0.6 eV，抑制HER）；
③ 热力学稳定（形成能Ef<−0.1 eV/atom）。 - DFT验证：110个筛选结构中，97%满足∣ΔECO+0.67∣≤0.2 eV。
2. 实验合成与性能 [td] | 合金催化剂 | 结构特征 | 性能表现 | | CuAl | 非晶纳米块，(-311)晶面 | 87.73% FE（-0.7V vs RHE） | | Pd₅Sn₂ | ~10 nm颗粒，(111)晶面 | 91.86% FE（-0.8V vs RHE） | | CuAlSe₂/AlPd/Sn₉Pd₇ | 匹配生成结构 | FE >70% |
局限与展望 - 模型精度：GNN预测误差限制优化效率（需进一步降低MAE）。
- 多目标优化：拓展至光催化等需同时满足带隙、能带位置等场景。
- 合成预测：开发通用合成可行性模型以缩小理论-实验差距。
核心价值：MAGECS首次实现生成模型驱动的CO2RR催化剂逆向设计，为AI驱动的材料开发提供新范式。代码与数据已开源（GitHub/Figshare）。
引用： Zhilong Song, Linfeng Fan, Shuaihua Lu,Chongyi Ling, Qionghua Zhou & Jinlan Wang, Inverse design of promisingelectrocatalysts for CO2 reduction via generative models and bird swarmalgorithm, https://doi.org/10.1038/s41467-024-55613-z.
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发表于 2025-8-7 08:13:10
