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1. SLICES的核心概念与背景
问题背景：
传统晶体材料逆向设计面临的核心挑战是缺乏可逆（invertible）且不变（invariant）的晶体表示方法。分子设计可通过SMILES等字符串实现编码与重建，但晶体因周期性结构、旋转/平移/置换不变性要求，导致现有方法（如3D图像、晶体图）无法兼顾可逆性与不变性。
SLICES定义：
Simplified Line-Input Crystal-Encoding System（SLICES）是一种基于字符串的晶体表示法，通过编码晶体的拓扑连接性（topology）和化学成分（composition），同时满足：
• 可逆性：字符串可准确重建原始晶体结构（重建率94.95%）；
• 不变性：对旋转、平移、原子置换等操作具有不变性；
• 周期性感知：通过边标签（edge labels）描述晶格平移。
2. SLICES的编码规则
编码流程：
1. 原子符号序列：字符串开头列出单胞内所有原子符号（如NdSiRu）；
2. 边连接表示：每条边表示为uvxyz，其中：
o uv：节点索引（如原子序号）；
o xyz：平移向量（用o/+/-分别表示0/1/-1，避免与节点索引混淆）。
示例：边标签"0 0 I"表示连接节点Co与沿c轴平移一单位的C1原子。
技术细节：
• 邻域定义：采用EconNN算法（Pymatgen实现）确定原子近邻环境，构建化学键连接；
• 简化设计：不依赖对称群，直接编码单胞内所有原子，简化规则但增加字符串长度（现代NLP模型可高效处理长序列）。
3. 重建流程：SLI2Cry
从SLICES字符串重建晶体的三步算法：
(I) 初始结构生成（基于图论）
• 利用Eon拓扑方法将SLICES转化为标记商图，计算质心嵌入（barycentric embedding），获得最大对称性初始结构。
(II) 化学几何优化（基于改进GFN-FF力场）
• 通过改进GFN-FF力场预测化学键长/键角，生成目标矩阵；
• 优化非质心嵌入（non-barycentric embedding）匹配目标几何约束，得到ZL*优化结构。
(III) 结构精修（基于M3GNet势函数）
• 使用M3GNet原子间势能（预训练图神经网络）对优化结构进行弛豫，获得最终晶体。
4. 性能验证
重建准确率（MP-20数据集测试）：
结构类型 严格匹配率（%） 宽松匹配率（%）
初始缩放结构 77.87 91.36
ZL*优化结构 84.57 94.05
M3GNet精修结构（最终） 92.55 94.95
横向对比：
• CDVAE（扩散模型）：重建率仅45.43%；
• FTCP（傅里叶变换）：重建率69.89%（且无不变性）；
• SLICES优势：高重建率+不变性+支持86号以下元素。
局限性：
• 无法处理低维结构（分子/层状晶体），因商图碎片化（需未来层级图方法）；
• MOF重建失败：QMOF数据集重建率<7%（需引入结构单元节点优化）。
5. 应用案例：逆向设计窄带隙半导体
流程：
1. 训练RNN模型：
o 通用RNN学习Materials Project中30k+晶体的SLICES语法；
o 专用RNN学习窄带隙半导体特征（目标带隙0.325±0.225 eV）。
2. 生成与筛选：
o 生成1000万SLICES字符串 → 重建340万晶体结构；
o 通过能带/稳定性/成分新颖性/结构独特性筛选，发现14种新型半导体。
6. 总结与前景
创新点：
• 首个兼顾可逆性、不变性、周期性感知的晶体字符串表示法；
• 重建性能显著超越现有方法，支持生成式AI驱动材料设计。
未来方向：
• 扩展至MOF/低维晶体（层级图表示）；
• 结合Transformer/GPT架构提升生成效率；
• 适配超导体/拓扑材料等逆向设计场景。
注：SLICES代码已开源（GitHub），数据与Docker镜像详见文献引用。
引用：
Hang Xiao, Rong Li, Xiaoyang Shi, Yan Chen , Liangliang Zhu, Xi Chen & Lei Wang， An invertible, invariant crystal representation for inverse design of solid-state materials using generative deep learning, 2023, https://doi.org/10.1038/s41467-023-42870-7
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发表于 2025-8-5 20:12:26
