XRD物相自动识别与精修AI工具XERUS

casjxm

1. 工具背景与目标
问题背景：
材料科学中，X射线衍射（XRD）分析是材料表征的关键步骤。传统方法依赖人工分析，耗时且难以适应高通量数据驱动材料设计的需求。尤其当候选材料涉及多样化的化学空间（如Li-Mn-O-F、Ho-Mo-C等）时，深度学习模型需针对每种化学空间重新训练，效率低下。
XERUS的解决方案：
开发开源Python工具 XERUS（Xray Estimation and Refinement Using Similarity），实现半自动/自动化的XRD物相识别与精修。其核心优势在于：
•        化学空间无关性：通过动态调用开放晶体结构数据库（如Materials Project、OQMD、COD），无需依赖商业数据库（如ICSD）。
•        快速多相识别：结合相似性计算与迭代精修，避免预训练模型需求，显著缩短分析时间。


2. 核心功能模块
XERUS由三大模块构成：
1.        晶体结构管理（Crystal Structure Management）
o        功能：根据用户输入的元素组合（如Ho-B-O），自动查询开放数据库并缓存CIF格式结构。
o        支持数据库：Materials Project、OQMD、AFLOW、COD（Crystallographic Open Database）。
o        本地缓存：通过oDB服务器存储结构数据，避免重复查询。
2.        计算引擎（Backend）
o        模式模拟：调用GSASII脚本模拟XRD图谱。
o        相似性计算：采用皮尔逊相关系数（Pearson correlation）评估实验数据与模拟图谱匹配度。
o        快速精修：对相似度最高的候选结构（默认top 3）进行快速Rietveld精修，按加权残差因子排序。
3.        用户界面（Interface）
o        低代码交互：基于Jupyter Notebook的API，支持结果可视化（静态/交互图谱）。
o        数据导出：自动输出精修结果、模拟图谱、CIF结构等，兼容第三方工具。


3. 物相识别工作流程
XERUS通过迭代峰值移除策略实现多相识别：
1.        初始化：
o        输入实验数据、元素列表→生成化学空间组合（如Ho-B、Ho-B-O）。
o        查询数据库→模拟图谱→计算相似度 Ck。
2.        主相识别：
o        过滤重复结构→精修top g候选相→按 Rwp 排序，选最优作为主相。
o        峰值移除：在主相布拉格峰位置（±δ, 默认δ=1.3°）屏蔽实验数据。
3.        次相迭代搜索：
o        对剩余数据重复相似度计算→识别新候选相。
o        循环直至：剩余强度<阈值（默认10%）或达预设迭代次数。
4.        多相组合优化：
o        精修矩阵 MgnM_{gn}Mgn：存储主相与次相候选。
o        距离优化法：抑制组合**，仅允许相邻列组合（如A+B或A+C，跳过A+E）。
o        最终按 Rwp排序输出最优相组合。

4. 优化模块（可选）
•        黑箱优化：基于Optuna库，对精修参数（晶格常数、原子位置等）进行全局优化，提升拟合质量。
•        输入：直接使用物相识别结果，无需额外准备。


5. 实验验证与性能
案例展示（用户引导模式）
•        Ni-Cr混合物：准确识别立方Fm3m Ni与立方Im3m Cr相。
•        Ho-B合金：识别主相HoB₂（六方P6/mmm）与次相HoB₄（四P4/mbm）。
•        LSCO氧化物：识别主相La₁.₇₆Sr₀.₁₅CuO₄与次相La₂O₃。
•        Ho-Mo-C合金：识别α-Mo₂C、HoMoC₂、HoC₂三相共存。
自动模式性能
•        Li-Mn-O-F数据集测试：在10个混合相样本中，XERUS自动模式准确识别21/25个物相（84%准确率），接近专用深度学习模型（92%）。
•        主要误差来源：
o        强峰重叠相（如Li₂TiO₃在LiMn₂O₄+MnF₂中漏检）。
o        同质异晶体混淆（如LiMn₂O₄立方相与四方相相似度极高）。


6. 工具限制与获取
•        局限性：
o        依赖开放数据库覆盖度（无法识别未收录相）。
o        需预设元素范围（无法处理未知元素）。
o        无GUI：仅支持Python库调用（Jupyter交互）。
•        获取方式：
o        平台：Linux/macOS
o        代码库：GitHub - pedrobcst/Xerus
o        教程：示例Notebook提供完整工作流复现。


7. 结论
XERUS通过动态数据库调用+迭代相似性精修，解决了传统XRD分析在数据驱动材料设计中的瓶颈问题：
•        优势：无需预训练、跨化学空间、开源可扩展。
•        适用场景：实验室合成快速分析、高通量筛选的物相验证、多相材料逆向解析。
•        发展方向：优化峰重叠处理、集成更多结构数据库。


引用：
de Castro, P. B.; Terashima, K.; Echevarria, M. G. E.; Takeya, H.; Takano, Y. XERUS: An Open-Source Tool for Quick XRD Phase Identification and Refinement Automation. Adv. Theory Simul. 2022, 5, 2100588.