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FTCP（Fourier-Transformed Crystal Properties）专为无机晶体的通用逆设计（即根据目标物性生成晶体结构）而开发。其核心创新在于融合实空间与倒空间特征，构建可逆表示，并通过变分自编码器（VAE）实现属性驱动的结构生成。
一、核心创新：可逆晶体学表示法 1. 实空间特征（Real-Space Features） - 功能：编码晶体结构的原子级细节，确保表示可逆（即能还原为有效晶体）。
- 组成：
- 元素矩阵：One-hot编码组成元素（如Al、O）。
- 晶格矩阵：晶胞参数（a, b, c, α, β, γ）。
- 位点坐标矩阵：原子分数坐标（x, y, z）。
- 位点占据矩阵：原子占据状态（One-hot编码）。
- 元素属性矩阵：电负性、共价半径等（来自CGCNN原子特征）。
- 优势：直接对应CIF文件信息，支持结构重建。
2. 倒空间特征（Reciprocal-Space Features） - 功能：引入晶体周期性对称性，增强物性预测能力。
- 数学形式：
其中，(hkl)为米勒指数，Zi为元素属性向量，(xi,yi,zi)为原子坐标。 - 物理意义：模拟X射线衍射结构因子，捕捉全局对称性（如衍射峰位置）。
- 优势：与实空间特征互补，提升生成结构的物性一致性。
二、模型架构：属性结构化潜空间 1. 变分自编码器（VAE）主干 - 编码器：3层1D卷积网络，将FTCP表示压缩为256维潜变量 z（高斯分布参数 μ,σ）。
- 解码器：对称转置卷积网络，从 z重构FTCP表示。
- 损失函数：
- 重构损失（L1）：保证输入-输出一致性。
- KL散度：约束潜空间接近标准高斯分布。
2. 目标学习分支（Target-Learning Branch） - 功能：将潜变量 z映射到用户指定物性（如形成能 Ef 、带隙 Eg），引导潜空间按物性梯度组织。
- 数学形式：R(z)=σ(g(z))
其中g为全连接网络，σ为Sigmoid激活函数。 - 关键作用：实现属性结构化潜空间，支持通过物性目标采样新结构。
三、逆设计流程 1. 条件采样 - 策略：局部扰动（Lp），在目标物性对应的潜空间区域添加高斯噪声采样。
- 示例：
- 目标 Ef=−0.5eV/atom → 在训练集中 Ef接近的晶体潜点附近采样。
- 调整噪声尺度平衡探索-利用（尺度小：高保真；尺度大：高新颖性）。
2. 结构生成与后处理 - 步骤：
- 解码采样潜变量 → FTCP表示。
- 从实空间特征重建晶胞（元素、晶格、坐标）。
- DFT结构弛豫验证稳定性（过滤无效结构）。
- 关键创新：引入ICSD评分（合成可行性指标），优先生成实验可合成结构。
四、性能验证：三案例DFT实证 案例1：形成能（ EfE_fEf ）目标设计 - 目标：生成 Ef=−0.5eV/atomE_f = -0.5 \text{eV/atom}Ef=−0.5eV/atom 的晶体。
- 结果：
- 成功率 38.9%（7/18），如 Ag2MgNb、 LiRu2Zr。
- 比随机筛选效率高 270%。
案例2：带隙（ EgE_gEg ）与形成能双目标 - 目标： Eg=1.5eVE_g = 1.5 \text{eV}Eg=1.5eV 且 Ef<−1.5eV/atomE_f < -1.5 \text{eV/atom}Ef<−1.5eV/atom。
- 结果：
- 成功率 36.8%（7/19），如 BaNaSeF、 RbScS2。
- 比随机筛选效率高 560%。
案例3：热电功率因子优化 - 目标：最大化功率因子（ 0.3eV≤Eg≤1.5eV， Ef<0eV/atom）。
- 结果：生成 Au2Sc2O3等材料，功率因子媲美最优热电材料GeTe。
五、优势与局限 优势 - 通用性：支持任意元素组合与晶体结构（突破传统模板限制）。
- 可逆性：FTCP表示可精确还原晶体结构（CIF文件）。
- 高效性：比扩散模型（如DiffCSP）采样速度快10倍，成功率提升2倍。
局限 - 无序结构：无法生成占位无序晶体（如K₂NaTiOF₅中O/F共享位点）。
- 实验验证：生成结构需DFT弛豫，部分材料实验合成失败（如Mn₂Co₂Si₅分解）。
- 不变性挑战：表示对原子位点顺序敏感，旋转/平移不变性未完全解决（表S8）。
六、总结 FTCP通过可逆表示法+属性结构化潜空间，首次实现无机晶体的通用逆设计，生成结构经DFT验证符合目标物性。其开源实现（GitHub: PV-Lab/FTCP）为新材料发现（如光伏、热电）提供新范式。未来方向包括：增强无序结构支持、融合实验合成先验知识、拓展至纳米材料设计。
引用：Z. Ren, etal., An invertible crystallographic representation for general inverse designof inorganic crystals with targeted properties, Matter, 2022, 5, 314–335.
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发表于 2025-8-1 18:47:47
