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[新能源/环境材料] 环境暴露诱导的润湿转变: 挥发性有机化合物对固体表面本征亲水性的调控综述

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发表于 2025-7-26 08:55:59 | 查看全部 |阅读模式
本帖最后由 搁浅 于 2025-7-26 08:57 编辑

环境暴露诱导的润湿转变:挥发性有机化合物对固体表面本征亲水性的调控综述DOI: 10.1016/j.cis.2023.103075

一、引言

液体在固体表面的润湿与铺展行为直接影响冷凝、沸腾、微流控、热管理及生物医学器件的性能。传统上,研究者以静态接触角(θ₀)量化表面亲/疏水性,并假定该性质为材料本征。然而,过去十年大量实验表明,环境气氛中浓度低至ppb级的挥发性有机化合物(VOCs)可在数小时至数天内显著改变表面化学组成,进而诱导“本征亲水→环境疏水”的可逆转变。本文系统梳理该现象的实验证据、机理模型及工程意义。
二、历史回顾与实验证据
  • 早期认知(1930s–1980s)
    • Adam、Zisman 等首次指出清洁金属表面完全亲水;环境暴露后θ₀升至100°以上。
    • 1960年代关于“金本征疏水”的争议,最终被 Bewig & Zisman 的真空-原位实验澄清:排除VOCs后水在金表面完全铺展。
  • 现代定量研究(2010s至今)
    • Preston 等(2014):稀土氧化物(CeO₂、Ho₂O₃)经Ar等离子体清洗后θ₀≈5°;暴露96 h后θ₀升至90°,同步XPS显示表面碳原子分数由0 %增至25–30%。
    • Takeda 等(1999):40 nm金属氧化物薄膜(SiO₂、TiO₂、ZrO₂等)在实验室气氛中4 d内θ₀由<10°升至40–100°,且终值与材料相关。
    • Oh 等(2022):Cu、Ag、Nb₂O₅、Yb₂O₃等多种表面均在<100 h内完成亲水-疏水转变,证实现象具有普遍性。

三、碳含量-接触角相图:材料设计指南
综合全球20余篇实验数据,绘制“表面碳原子分数(%C)-静态接触角(θ₀)”通用相图:
• 稀土氧化物:%C≈15 % → θ₀≈70°;%C≈30 % → θ₀≈100°。
• 过渡金属(Au, Cu):%C≈35 % → θ₀≈70°,但θ₀<90°。
• 类金属氧化物(SiO₂):%C≈15 % → θ₀≈50°。
该相图可作为无涂层表面在环境工况下预期润湿性能的便捷判据。

四、VOCs吸附动力学与机理
  • 吸附模式
    • 物理吸附为主,短链烷烃(C₅–C₇)在数小时内达到饱和;
    • 部分体系存在化学吸附(如羧酸与金属氧化物羟基成键),导致溶剂清洗难以完全恢复本征态。
  • 理论模型
    • 修正 Cassie-Baxter 方程:以表面碳覆盖率φ为权重,线性组合亲水区与疏水区贡献,可定量预测θ₀随时间/碳含量变化。
    • Elovich 动力学方程可描述φ(t) 的渐近饱和行为。

五、工程影响
  • 相变传热
    • 冷凝:VOCs诱导的滴状冷凝使传热系数提升2–5倍,但过度污染可能阻碍成核。
    • 沸腾:超亲水微结构被VOCs污染后临界热流密度下降30 %。
  • 微流控与芯片
    • VOCs吸附导致微通道壁θ₀升高,毛细填充速度降低一个量级。
  • 表面防污与自修复
    • 利用可控VOCs吸附可在复杂微纳结构上自发生成超疏水涂层,避免氟化化学品。

六、控制策略
  • 清洗与保存
    • 氧/氩等离子体可有效去除化学吸附VOCs;长期储存建议充氮或真空封装。
  • 环境管理
    • 实验及生产车间采用活性炭/分子筛动态过滤,维持VOCs浓度<10 ppb。
  • 材料选择
    • 对清洁度要求极高场景(芯片、航天热控)优先选用低VOCs吸附系数的SiO₂或高导热碳基复合材料。

七、结论与展望
VOCs诱导的润湿转变已从“实验现象”演变为“设计参数”。未来研究需进一步:
• 建立跨尺度(埃-毫米)原位表征平台,在线追踪VOCs吸附-脱附过程;
• 发展基于机器学习的预测模型,实现“环境-材料-性能”端到端优化;
• 探索VOCs被动涂层在自修复、抗菌及能源器件中的新应用。



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